Rh K-Edge High-Energy-Resolution Fluorescence-Detected X-ray Absorption Near-Edge Structure Spectroscopy Reveals Deactivated RhAlOx Structure in Aged Rh/γ-Al2O3 Catalyst ,ACS Catalysis 15, 8(2025)
利用銠 K-edge 高能量解析螢光偵測X光吸收近邊結構光譜揭示老化Rh/γ-Al₂O₃催化劑中失活的RhAlOx結構。
Mizuki Sato, Keisuke Awaya, Masayuki Tsushida, Masato Machida, Nozomu Hiraoka, and Junya Ohyama*
2025/08/18
負載於γ-Al₂O₃上的銠（Rh/γ-Al₂O₃）是一種可用於汽車排氣淨化的高效催化劑，其功能為去除氮氧化物（NOx）、一氧化碳（CO）和未燃燒的碳氫化合物。然而在高溫稀燃（即富氧條件）下銠與γ-Al₂O₃反應生成銠鋁酸鹽（RhAlOx）會導致該催化劑失去活性。因此，了解RhAlOx的生成條件與反應行為，對提升催化劑的功能性與耐久性至關重要。
雖然過去RhAlOx的生成反應已透過X光光電子能譜（XPS）和原子解析級電子顯微鏡加以確認，但這些方法需在極低壓或真空環境下進行量測，無法分析真實反應條件下的催化劑行為。而同步輻射硬X光吸收光譜（XAS）因其對物質的高穿透力，能夠在室壓下進行原位催化劑行為分析，但因受限於內層電子空穴壽命影響，一般Rh K-edge XAS的能量解析力不足以清楚區分RhAlOx與Rh₂O₃。
本研究利用SPring-8台灣光束線SP12U1之高能量解析螢光偵測X光吸收光譜（HERFD-XAS）功能克服此限制。HERFD-XAS提供的Rh K-edge近邊吸收光譜解析力約為傳統XAS的三倍，能夠清楚辨識RhAlOx的光譜特徵，並藉由光譜模擬觀察到RhAlOx所具有的八面體配位結構。此外，原位HERFD-XAS還能夠定量分析失活催化劑中RhAlOx的生成比例。上述結果證明HERFD-XAS能解析傳統XAS中隱藏的光譜特徵，從而對催化劑中結構、活性關係、以及失活機制提供更清晰的量測視野。
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