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Atomically synergistic Zn-Cr catalyst for iso-stoichiometric co-conversion of ethane and CO2 to ethylene and CO
原子級協同鋅鉻催化劑的開發及其乙烷和二氧化碳等化學計量比共轉化性能研究
Ji Yang, Lu Wang, Jiawei Wan, Farid El Gabaly, Andre L. Fernandes Cauduro, Bernice E. Mills, Jeng-Lung Chen, Liang-Ching Hsu, Daewon Lee, Xiao Zhao , Haimei Zheng, Miquel Salmeron, Caiqi Wang, Zhun Dong, Hongfei Lin, Gabor A. Somorjai, Fabian Rosner, Hanna Breunig, David Prendergast, De-en Jiang*, Seema Singh*,and Ji Su*
2024/05/02
開發原子級協同雙功能催化劑需要定向地錨定兩個或多個鄰位活性原子,從而高效性地促進催化反應過程中的不同基元步驟。在本研究中,我們成功開發了原子級協同的鋅鉻雙核催化劑,其表現出優異的乙烷和二氧化碳等化學計量比共轉化催化性能。在9.6%的乙烷轉化率下(反應溫度為500 oC),乙烯選擇性和二氧化碳利用率分別可達100%和99.0%。原位光譜研究和理論計算的結果顯示酸性位點鋅(Zn)和氧化還原位點鉻(Cr)之間的原子級協同是實現這一獨特催化性能的關鍵。氧化還原位點 Cr的鄰位錨定促進了低價Znδ+位點的形成,其有效降低了乙烷中的β-C-H鍵的斷裂能壘,並促使形成了Zn-Hδ-氫化物物種。增強的表面鹼性進而促進了二氧化碳的吸附與活化,並抑制了乙烷中C-C 鍵斷裂。氧化還原位點Cr通過摄取二氧化碳中的氧來補充晶格氧,從而加速二氧化碳的解離,並促進了水分子的形成和脫附。由此,實現了乙烷脫氫與二氧化碳加氫的速率平衡。我們的研究成果凸顯了原子級協同雙核位點催化劑(ABC)的優勢,為新型先進催化劑的合理設計提供了新的途徑和方法。