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Toward Controllable and Predictable Synthesis of High-entropy Alloy Nanocrystals
Yi-Hong Liu, Chia-Jui Hsieh, Liang-Ching Hsu, Kun-Han Lin, Yueh-Chun Hsiao, Chong-Chi Chi, Jui-Tai Lin, Chun-Wei Chang, Shang-Cheng Lin, Cheng-Yu Wu, Jia-Qi Gao, Chih-Wen Pao, Yin-Mei Chang, Ming-Yen Lu, Shan Zhou, Tung-Han Yang*
2023/09/07
由五種元素組成以上之高熵合金奈米晶體因其特殊的材料性質,於各領域皆有潛在的應用價值。但由於多金屬奈米晶體的成核成長及合成機制相當複雜,目前的研究多以傳統試錯法的方式調整合成參數,使高熵合金合成變得耗時且難以控制。在本研究中,我們發展濕式化學法合成五元PdPtRhIrRu高熵合金奈米晶體,並量測各成分元素的金屬前驅物之還原速率,並結合動力學模型模擬滴加合成系統,以預測產物之成分與結構。由動力學分析與實驗結果證實,我們發現滴加合成系統中最終產物的成分分布與結構,取決於各金屬前驅物的量於反應溶液中達到穩態所需的時間長短,我們也能由動力學模型進一步計算反應過程的混合熵。藉由控制金屬原子沉積速率與晶體表面原子擴散速率的比例,可以得到表面具富缺陷之樹突狀結構的高熵合金奈米晶體,應用於電催化產氫與氫氣氧化反應,證實擁有絕佳的催化活性與穩定性。這些研究結果將對於未來進行高熵合金奈米晶體性質的調控及在催化反應的應用,提供一有力的合成準則。最重要的是,本研究於同步輻射中心的包志文博士及許良境博士指導下,利用44A1光束線之XAS先進光源分析技術,成功鑑定均相固溶體之高熵合金奈米晶體,並深入辦別其催化真實活性位點,為本研究另一大亮點。