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Air-stable Iodized-oxychloride Argyrodite Sulfide and Anionic Swap on the Practical Potential Window for All-solid-state Lithium-metal Batteries
空氣穩定碘化鋰硫磷氧氯化物與陰離子交換對全固態鋰金屬電池的真實電位窗的影響
Bereket Woldegbreal Taklu, Yosef Nikodimos, Hailemariam Kassa Bezabh, Keseven Lakshmanan, Teklay Mezgebe Hagos, Teshome Assefa Nigatu, Semaw Kebede Merso, Hung-Yi Sung, Sheng-Chiang Yang, She-Huang Wu, Wei-Nien Su*, Bing Joe Hwang*
2023/09/07
眾多無機固態電解質中,鋰硫銀鍺礦 (Lithium argyrodite) 因其優越的離子導電性、多樣性的合成方法和成本效益,被視為是非常優秀的候選材料。然而,高阻抗界面相形成、有限的氧化穩定性和強親氧性等因素限制其應用。在此,我們開發了一種經過碘蒸氣處理後形成堅韌SEI層的碘化鋰硫磷氧氯化物(Li6PS4.8O0.2Cl-5 wt. % I2),透過犧牲性碘處理,原位形成包含LiI和Li2O的界面,能抑制鋰枝晶的生成。最高臨界電流密度可達到21 mA cm−2。在10 mA cm−2下,以高截止容量(10 mAh cm−2 )進行的鋰相容性測試,可循環260小時。此外,在0.1 mA cm −2下持續循環11,000小時,在2 mA cm−2 下持續循環1,000小時,在6 mA cm−2下持續循環460小時。以步進CV法測量“真實電位窗口”的穩定性,發現可提高至3.42 V vs. Li/Li+。 Li6PS4.8O0.2Cl-5 wt. % I2與鋰銦電極在1 C和3 C下在經過200和300次循環後,電池仍有89.6%和89.9%的容量保持率。在0.4 C下與鋰金屬進行的循環性能測試,其初始放電容量為137.27 mAh g−1    ,顯示優越的電化學性能。通過耦合原位拉曼測量證實了此電解質對水氣的耐受性也獲得增強,並能抑制H2S氣體的生成。