Interface Engineering Breaks Both Stability and Activity Limits of RuO2 for Sustainable Water Oxidation
基於界面工程打破RuO2的穩定性和活性限製，實現水的可持續氧化
K. Du, L. F. Zhang, J. Q. Shan, J. X. Guo, J. Mao, C.-C. Yang, C.-H. Wang(王嘉興)*, Z. P. Hu* and T. Ling*
2022/12/07
RuO2作為電解水中陽極析氧反應(OER)最活躍的電催化劑，然而，根據RuO2 的Pourbaix圖，RuO2在OER條件下，熱力學不穩定。研究表明，OER過程伴隨著穩定的Ru4+向不穩定的Run>4+的轉變，導致催化劑的逐漸溶解和失活。基於RuO2催化劑在OER反應所面臨的問題，我們希望能從RuO2本質問題入手研究並找到一種可以實現“雙高”（ 高穩定性和高活性）的催化劑策略。在傳統的鍍鋅鋼工藝中，活性更強的鋅優先被氧化，在鋼表面形成致密的氧化膜，從而防止進一步鋅的氧化和鋼的腐蝕。受此啟發，我們認為選擇合適的材料與RuO2形成穩定的界面將是實現RuO2催化劑優異穩定性的一種很有前途的策略。另一方面，Nørskov等人的先前研究表明，由於缺乏不穩定的高價Run>4+，“穩定”的RuO2的催化活性並不理想。而界面的構建可能會產生新的活性位點，從而得到“穩定”RuO2的高活性。為此，我們設計合成了RuO2/CoOx催化劑。在此篇論文中，我們根據理論計算結合原位表征測試（Uv-vis, XPS, IR）證明：由於基底CoOx的犧牲氧化和界面電子效應，通過降低RuO2溶解的驅動力和富集RuO2上的電子來穩定RuO2。另一方面，在RuO2/CoOx界面周圍形成了高活性的Ru/Co雙原子位點，協同吸收OER過程中的關鍵氧中間體，優化了反應熱力學和動力學。
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