5f Covalency Synergistically Boosting Oxygen Evolution of UCoO4 Catalyst
5f共價協同催化增強UCoO4的催化性能
X. Lin, Y.-C. Huang, Z. Hu*(胡志偉), L. Li, J. Zhou, Q. Zhao, H. Huang, J. Sun, C.-W. Pao(包志文), Y.-C. Chang(張又中), H.-J. Lin(林宏基), C.-T. Chen(陳建德), C.-L. Dong, J.-Q. Wang*(王建強), and L. Zhang*(張林娟)
2022/03/14
多金屬位點間的電子結構調控，是設計高效催化劑的關鍵。目前的大多數研究均集中於通過其它d-族金屬調控3d過渡金屬活性離子，而很少研究f-族金屬對電子結構的調控作用。在本文中，開發出一種新型的催化劑UCoO4，其具有CoO6和5f相關的UO6八面體；作為5f共價化合物的獨特示例，由於結構中存在著U 5f–O 2p–Co 3d網絡，該UCoO4化合物表現出增強的電催化析氧反應(OER)活性。在10 mAcm–2的電流密度下，UCoO4催化劑表現出低至250 mV的過電位，優於此前報導的其它單一鈷基催化劑。X射線吸收光譜表明在OER過程中，初始UCoO4中的Co2+離子會轉化為高價態的Co3+/4+，而U6+保持不變，這說明只有Co位點是活性中心。密度泛函理論計算表明，在U 5f–O 2p–Co 3d網絡中，U6+-5f的共價鍵協同增強了Co3+/4+的OER活性。該研究為通過獨特的5f元素調控電子結構開辟了新途徑。
研究動態
