Double-atom catalysts provide a molecular platform for heterogeneous oxygen evolution electrocatalysis
以雙原子結構解析水分解產氧之異核催化中心
Lichen Bai,+ Chia-Shuo Hsu,+ Duncan T.L. Alexander, Hao Ming Chen,* Xile Hu*
2022/01/22
在近年來對於水分解產氧(Oxygen evolution Reaction, OER)的研究中，催化劑的使用都集中在鐵、鈷、鎳三種元素上，其中又以鐵及鎳所形成之異核催化中心具有最高的活性，然而在相關的研究中卻無法精準的說明此異核結構的反應機制以及為何能提升催化活性。因此，本研究將催化劑的結構縮減至兩個原子的配對用以解析其反應機制，以單原子催化劑施予電壓吸附來自溶液中離子所形成之雙原子結構，透過臨場高解析Ｘ光吸收光譜（HERFD-XAS）解析了在形成雙原子結構的過程中對稱中心的改變，以及所吸附原子的配位環境，確立了雙原子的反應中心後，再透過臨場Ｘ光吸收光譜（XAS）分別對於不同元素進行解析，可以發現用不同原子所形成的配對中活性位置會產生轉移，而作為活性中心的原子能達到更高的價數，並配合電化學的測試結果以及同位素的分析將完整的反應機制描繪出來，發現了隨著活性中心改變在反應過程中所形成O-O鍵結不僅使用來自溶液中的氫氧根的氧，亦有可能使用來自晶格結構中的氧，也因此所涉及的質子與電子轉移不同而使催化活性產生差異，並得出了反應中心的優先順序為鈷、鐵、鎳。此外，本研究展示了高分辨率之雙原子催化模型，除了能解析產氧反應的機制，亦可應用於相似以雙原子作為活性中心之催化系統中。
研究動態
