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Insights into the Mechanism of Methanol Steam Reforming Tandem Reaction over CeO2 Supported Single-site Catalysts
探究二氧化鈰負載單原子催化劑催化甲醇水汽重整反應催化機理
 
L. Chen, Z. Qi, X. Peng, J.-L. Chen, C.-W. Pao, X. Zhang, C. Dun, M. Young, D. Prendergast, J. J. Urban, J. Guo, G. A. Somorjai*, and J. Su*
2021/10/01
由於獨特的電子結構和化學性質,關於單原子催化劑的研究近年逐渐發展成為了催化领域一個新的研究熱點。雖然單原子催化劑已經在許多小分子的催化過程中表現出優異的性質,但是由於缺乏復合的活性位點,其在一些大分子催化以及涉及多步驟的催化反應中並未表現出優異的性能。在該工作中,通過加州大学伯克利分校Somorjai教授,勞倫斯伯克利實驗室蘇際博士以及本中心陳政龍博士、包志文博士的共同合作,我們成功在二氧化铈表面負載了不同的貴金屬(釕,銠,鉑,鈀)單原子催化劑,並且進一步研究發現,貴金屬的單原子活性位點和相鄰的氧空穴構成了一个“多功能反應池”,可以同时實現甲醇分解(CH3OH=2H2+CO),和水汽變換反應(CO+H2O=CO2+H2O)。因此該催化劑在甲醇水汽變換(CH3OH+H2O=CO2+3H2)的串聯反應中體現了高效的產氢效率(TOF=9360 h-1)和高的CO2選擇性(99.5%)。本研究使用TPS 44A 光束線。