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Precise Control of Perovskite Crystallization Kinetics via Sequential A-site Doping
順序A位摻雜精確控制鈣鈦礦結晶動力學過程
M. Qin, H. Xue, H. Zhang, H. Hu, K. Liu, Y. Li, Z. Qin, J. Ma, H. Zhu, K. Yan, G. Fang, G. Li, U.-S. Jeng, G. Brocks, S. Tao*, and X. Lu*
2021/07/01
兩步法制備的基於FAPbI3的鈣鈦礦近來因其優異的薄膜质量和可重複性而引起越來越多的關注。 然而，內在的成膜結晶機制仍然是個謎。因此，香港中文大學路新慧教授團隊與荷蘭埃因霍溫理工大學陶書霞團隊合作，利用原位 GIWAXS系統地研究了基於FAPbI3的鈣鈦礦的完整結晶途徑，分析和揭示了薄膜製備第一步中Cs+和第二步中GA+的A位陽離子順序摻雜對結晶和成膜過程的影響。研究發現，第一步中Cs+的加入會誘導δ-CsPbI3相的生成，從δ-CsPbI3相轉變為鈣鈦礦相比於從PbI2的相變，具有更低的反應焓，因此在鈣鈦礦製備的第二步中，更易從δ-CsPbI3位點結晶成核生成鈣鈦礦晶體。然而，δ-CsPbI3位元點的數量較少，因此生成的鈣鈦礦晶體雖然晶粒較大，但存在很多孔洞，從而限制了相應的器件性能。幸運的是，在第二步中引入GA+可以加速鈣鈦礦相的生成，同時通過奧斯瓦爾德熟化和增強的晶界遷移從而消除了孔洞。第一性原理也驗證了GA+的加入緩解了由Cs+導致的晶格應力的增大，並且其和鹵化鉛八面體骨架之間的鍵合強度更高，從而促進了鈣鈦礦的晶體生長。最終，在Cs+和GA+的協同作用下，提高了鈣鈦礦薄膜的結晶度並降低了其中的缺陷密度，從而製備出了最高性能為23.5%的鈣鈦礦太陽能電池。本研究使用TLS 23A1光束線。