Intrinsic ORR Activity Enhancement of Pt Atomic Sites by Engineering d-Band Center via Local Coordination Tuning
局部結構調控單原子鉑位點d電子能帶中心增強內在氧還原活性
X. Zhu, X. Tan, K.-H. Wu, S.-C. Haw, C.-W. Pao, B.-J. Su, J. Jiang, S. C. Smith, J.-M. Chen, R. Amal*, and X. Lu*
2021/09/27
氫燃料電池以及金屬空氣電池被認為是下一代極具潛力的清潔能源。然而，它們通常需要大量的鉑催化劑以達到一定的氧還原反應速率(ORR)。因此，開發單原子鉑(Pt)催化劑並進一步大量減少鉑的用量，是很具挑戰性課題且有極大的應用潛力。在本工作中，澳洲New South Wales大學Xunyu Lu教授研究團隊通過理論類比和實驗合成的方式，成功製備了一種新型單原子鉑催化劑。在此催化劑中，鉑原子藉由氮原子和磷原子的共同配位被整合在碳環基材之新材料(PtNPC)，其氧還原的內在活性顯著提高。此PtNPC催化劑創有報導文獻來最低的鉑含量（~0.026 wt%）紀錄，且展示了媲美商用鉑碳催化劑的氧還原活性。PtNPC在氧還原反應中，其起始電位為1.0 V，半波電位為0.85 V，尤其在 15000 循環催化測試後，仍保有卓越催化效能。本研究並使用光吸收光譜闡釋PtNPC催化劑中Pt的價態與區域鍵結，並證實PtNPC結構在催化反應後其結構仍十分穩定。利用密度泛函理論 (DFT) 配合動力學分析，證明PtNPC結構藉由磷原子之鍵結，可顯著改變Pt 原子的 d 電子能帶中心，導致單原子Pt之PtNPC材料具有卓越催化性能。本中心研究團隊陳錦明博士，何樹智博士與包志文博士與澳洲Xunyu Lu教授研究團隊國際合作，發表此論文于Angew. Chem. Int. Ed. 60, 21911–21917 (2021)，此論文並被選為該期刊本期Hot Paper。
本研究使用TLS 20A, TPS 44A, TPS 16A光束線。
研究動態
