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Basal Plane Activation of SnS2 Thin-film by Fluorine Doping for Selective Solar-driven CO2 Reduction With Enhanced Quantum Efficiency, Advanced Science13, 21(2026)
透過氟摻雜活化 SnS2 薄膜基面，實現具高量子效率之選擇性太陽能驅動二氧化碳
Tadios Tesfaye Mamo, Mohammad Qorbani*, Adane Gebresilassie Hailemariam, Putikam Raghunath, Che-Men Chu, Wen-Hsin Yuan, Amr Sabbah, Yen-Yu Wang, Shuo-Yun Chang, Ming-Chang Lin, Wei-Yen Woon, Yu-Jung Lu, Heng-Liang Wu*, Ken-Tsung Wong, Kuei-Hsien Chen*, Li-Chyong Chen*
2026/08/19
此研究提出一種藉由氟摻雜與硫空缺（SV）活化SnS2薄膜基面的策略，用來提升太陽光驅動二氧化碳還原的選擇性與量子效率。研究團隊利用熱蒸鍍、後硫化處理及氟離子佈植技術，成功製備出含硫空缺的氟摻雜薄膜（SV-SnS2:F）。結果顯示，氟取代硫並形成硫空缺後能顯著改變光催化產物的選擇性。原始的SnS2主要產生微量的甲烷（0.04 µmol cm−2），而最佳化的氟摻雜SnS2則將產物轉向一氧化碳，其一氧化碳產量高達1.57 µmol cm−2（產率提升約40倍）。該系統對一氧化碳的選擇性約為97%，量子效率也比原始SnS2高出約30倍。透過臨場紅外光譜、臨場近常壓X射線光電子能譜、瞬態吸收光譜及密度泛函理論計算證實，氟原子鄰近的錫原子扮演了關鍵的催化活性位點。氟摻雜能抑制深層電荷陷阱以促進電子電洞分離，不僅降低了二氧化碳的活化能障、穩定關鍵的COOH反應中間體，更削弱了一氧化碳的結合能並促進一氧化碳氣體脫附，進而抑制了進一步加氫生成甲烷的反應路徑。總結來說，本研究深入揭示了在異相光催化劑中，氟摻雜如何活化鄰近元素並精準調控產物選擇性。