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Enabling Ether Electrolyte for Anode-free Lithium Metal Batteries by Weakening Solvation Power via Asymmetric Dimer Formation, Nano Energy154,112022(2026)
基於不對稱二聚體設計之弱溶劑化醚類電解液應用於無陽極鋰金屬電池
Teklay Mezgebe Hagos, Chen-Wei Hsu, Yosef Nikodimos, Bereket Woldegbreal Taklu, Tripti Agnihotri, Ashok Ranjan, Kassie Nigus Shitaw, Yan Heng Wu, Yu Chun Huang, Zabish Bilew Muche, Steven Suwito, Jyh-Chiang Jiang, Wei-Nien Su*, Bing Joe Hwang*
2026/08/19
電解液設計是抑制鋰枝晶生長並提升無陽極鋰金屬電池（AFLMBs）循環穩定性的關鍵策略。本研究提出「不對稱二聚體形成」的電解液設計概念，藉由分子間氫鍵作用調控各組分的溶劑化行為，以優化 Li⁺ 的局部溶劑化結構並提升電解液穩定性。所設計的不對稱二聚體電解液（2 DEE/3.2 TTE）由弱溶劑化醚類電解液2 DEE與非溶劑化稀釋劑TTE組成。引入TTE後，且溶劑化自由能（ΔGsolv.）由−2.41提高至4.05 kJ mol⁻¹，顯示Li⁺與DEE之間的配位作用減弱，整體溶劑化能力下降。較弱的溶劑化環境可提高陰離子參與界面反應的程度，進而促進形成陰離子衍生且富含無機成分的電極–電解液界面。為觀察SEI中晶相的形成與演變，GIWAXS量測。加入TTE後，2 DEE/3.2 TTE電解液中LiF的（111）、（200）及（220）衍射峰皆明顯增強且變得尖銳，顯示LiF的形成與結晶受到促進，並具有較高的結構有序性。在室溫及3.6–4.3 V的操作電壓範圍內，2 DEE/3.2 TTE電解液可顯著提升無陽極鋰金屬電池的循環性能。在充電與放電電流密度分別為0.2與0.5 mA cm⁻²的條件下，電池循環100次後仍可維持83%的容量保持率與99.70%的庫倫效率。上述結果顯示，不對稱二聚體設計可藉由削弱Li⁺–溶劑配位、調控界面成分並促進LiF有序形成，為提升無陽極鋰金屬電池的循環穩定性提供一項具潛力的電解液設計策略。