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Ligand-engineered MOF Catalyst Enabled Energy-efficient Urea-assisted Hydrogen Generation, Advanced Functional Materials 36,42(2026)
透過配體工程化之NiCo MOF催化劑實現之高能效尿素輔助電解產氫
Thi Xuyen Nguyen, Hui-Chuan Chen, Chun-Kuo Peng, Tai-Ming Zheng, Thi Y Phung Nguyen, Yu-Ru Lin, Yan-Gu Lin, Kao-Shu Chuang, Yen-Hsun Su, Hsuan-Ya Huang, Hsin-Hui Lin, Pin-Yu Shi, Wen-Hui Sophia Cheng, Jyh-Ming Ting*
2026/08/17
尿素輔助電化學水分解為高效率製氫提供了一條節能的途徑；然而，其本質上仍具有遲緩的六電子轉移反應，因此需要高活性的電催化劑來促進反應動力學。本研究提出一配體工程（linker engineering）策略，以具氧化還原活性的二茂鐵二羧酸（DFc）配體部分取代一般金屬有機骨架（MOF）中的對苯二甲酸（BDC）配體，成功構築NiCo-MOF-DFc催化劑。DFc配體與金屬中心之間的強配位作用可誘導配位環境的不對稱性，並有效調控材料的電子結構，形成富含Ni3+物種與大量氧空缺，進而顯著提升尿素氧化反應（UOR）活性。NiCo-MOF-DFc僅需1.32 V即可達到100 mA cm-2的電流密度，並展現優異的長期穩定性。原位分析結果顯示，DFc可促進更快速的電子傳輸，加速催化劑重構為具有高活性的金屬羥基氫氧化物，同時穩定活性位點。密度泛函理論計算進一步證實，DFc能有效削弱CO2的吸附強度，並降低速率決定步驟中脫附過程的能障。此外，以NiCo-MOF-DFc作為陽極催化劑組裝之尿素輔助陰離子交換膜水電解槽，在僅1.83 V的電池電壓下即可輸出1000 mA cm-2的高電流密度，並可穩定運行500小時。該系統每生產1 kg H2僅需消耗48.6 kWh的電能，相較於傳統氧析出反應電解系統可降低超過10%的能耗，展現其於高效率、低能耗綠氫生產上的巨大應用潛力。