A Decoupled-motif Strategy Directs Supramolecular Charge-transfer Architectures Toward Efficient Photocatalytic H2 Evolution, Angewandte Chemie International Edition 65, 21(2026)
以解耦基元策略導引超分子電荷轉移架構，實現高效率光催化產氫
Wei-Yuan Lo, Chin-Hong Goh, Chen-Yu Lin, Bing-Jun Zhong, Pi-Tai Chou*, Wei-Tsung Chuang*, Chien-Lung Wang*
2026/08/17
電荷轉移（CT）材料的光物理與光催化功能，不僅取決於分子組成，更受供體與受體在晶體中的拓撲排列所支配。本研究以相同萘二醯亞胺（NDI）受體與芘（Py）供體建構三種連接方式不同的共軛分子，藉由分子幾何調控其超分子堆積。其中，正交型 o-NPC 將 NDI 與 Py 固定於近 90° 的取向，抑制傳統交替式 CT 堆積並形成多重晶型。同步輻射粉末及變溫 X 光繞射結合單晶分析顯示，o-NPC 多晶態中之一的P-2 晶型由連續的 NDI 平行位移堆積與 Py 人字形堆積組成雙連續「雙纜線」架構。光譜分析進一步指出，摺疊型 f-NPC 雖具有最長 CT 放光壽命（11.04 ns），其單通道結構仍使激子受限並提高復合機會；相較之下，P-2 在可見光區呈現寬廣 CT 吸收與近乎完全的螢光淬熄，顯示電荷可沿空間分離的供體與受體通道遷移。在水／有機溶劑、抗壞血酸及 2 wt% Pt 條件下，P-2 展現最高的可見光驅動產氫活性，且經三次循環後仍維持結構與活性。本研究證明，分子正交性可作為有效設計原則，直接連結分子結構、CT 拓撲、激發態動力學與光催化效率。本研究發表於 Angew. Chem. Int. Ed. 2026, e3562192 並被選為HOT article from 2026.
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