Interlocked Rotaxane Enables TADF with Distinct Excited-state Structural Relaxation, Journal of the American Chemical Society 148, 5409-5418(2026)
機械互鎖輪烷實現具備明顯激發態結構鬆弛的熱活化延遲螢光（TADF）
Chuan-Jing Lin, Kai-Hsin Chang, Chun-Yen Lin, Kuan-Hsuan Su, Chieh-Ming Hung, Yi-Hung Liu, Orion Shih*, Ken-Tsung Wong*, and Pi-Tai Chou*
2026/05/07
台大化學系 周必泰教授，汪根欉教授以及同步輻射中心施怡之研究員組成之團隊，開發出一種新穎的輪烷結構熱活化延遲螢光（TADF）激基複合體，展現出特殊的激發態結構鬆弛行為，並成功導入有機發光二極體（OLED）應用。此系統以三嗪籠狀分子（Trz-cage）作為電子受體骨架，並將帶有乙二醇醚側鏈的咔唑衍生物作為電子給體穿入其中，兩端再以體積龐大的三苯甲烷單元封端，構築出機械互鎖的電荷轉移型輪烷結構（CT-Rotaxane）。該化合物，CT-Rotaxane，呈現典型的 TADF 行為，包括具氧氣敏感性的微秒延遲螢光、小的單重態與三重態能隙（ΔEST = 0.084 eV），以及在甲苯溶液中達到 9.8 × 10⁵ s⁻¹ 的反向系統間穿越速率。進一步研究顯示，此分子在溶液態與固態中皆伴隨顯著的激發態結構重整的緩解動力學，同步輻射團員並透過量子化學計算與分子動力學模擬加以驗證。在元件應用方面，該輪烷型激基複合體成功應用於 OLED，實現綠光電致發光，在亮度 263 cd m⁻² 時達到 7.23% 的最高外部量子產率（EQE）。最重要的是在元件操作穩定性上均優於對應的非輪烷對照系統（1@Trz-cage 與 TrMe@Trz-cage）。整體而言，此研究突顯了透過機械互鎖策略設計出激基複合體的動力學穩定分子，實現複合體在光電材料領域的實際應用潛力。
研究動態
