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Atomically Mixed High-Entropy-Alloy Nanoframes with 3D Subnanometer-Thick Electrocatalytic Surfaces, Advanced Functional Materials35, 45(2025)
原子級混合高熵合金奈米框架結構:打造三維次奈米厚的高效電催化表面
Chih-Yi Lin, Zong Ying He, Jui-Tai Lin, Chun-Wei Chang, Yueh-Chun Hsiao, Shang-Cheng Lin, Yi Chen, Yu-Mei Huang, Shin-Chiao Lee, Chih-Wen Pao, Kun-Han Lin, Alexander J. Cowan, and Tung-Han Yang*
2026/01/27
合成同時具備高表面積與特定原子排列的晶體,是做出高效率觸媒的關鍵。本研究以僅含少數層鉑族高熵合金 (High-entropy alloy; HEA) 原子層的 Pd@HEA 核殼奈米立方體為起點,提出以 Fe(III) 為主的濕式蝕刻策略,精準調控由 {100} 封閉的核殼立方體依序轉變為多孔立方體、立方籠,最後形成由次奈米厚脊構成的三維開放式立方奈米框架,其脊面以 {110} 為主並富含空缺與階梯原子。電子顯微鏡與同步輻射 X 光吸收光譜 (包志文博士指導) 共同證實各元素在框架中呈現隨機原子級互溶,且具有一致的局部配位環境,並可進一步用來解析結構演化與催化機制。所得奈米框架在酸性電催化產氫於過電位 −0.1 V 時的比活性較商用 Pt/C 提升 9.72 倍,且經 15000 次循環後仍維持穩定,並可作為實際質子交換膜水電解陰極催化劑展現競爭力。密度泛函計算指出,{110} 原子混合表面與低配位位點可將氫吸附自由能調至接近 0,為高效與長效表現提供機制依據。