Exploring Mismatched Na+ and Li+ Electrolytes for Li4Ti5O12 Spinel Anodes in Li-ion and Na-ion Batteries, Small Structures 6,7(2025)
探究Na+與Li+不匹配電解液對Li4Ti5O12鈦酸鋰尖晶石負極在鋰/鈉電池中的行為。
Thi Hang Vu, Lam Nguyen Phan, Xu-Feng Luo(羅旭峯), Avi Arya, Thao Nguyen, Jeng-Kuei Chang, and Yu-Sheng Su*(蘇育陞)
2025/11/24
本研究探討Li4Ti5O12（LTO）尖晶石負極在「離子錯配」電解液環境下的電化學行為，系統比較四種組合：Li/Li+、Li/Na+、Na/Li+以及Na/Na+，以揭示Li+與Na+在不相符電解液中所造成的反直覺效應。結果顯示，傳統認為應不利反應的Li/Na+組合反而展現最佳性能，在 0.1 C時可達219 mAh g−1，超越 LTO 理論容量（175 mAh g−1），並在2 C下完成1000次循環後仍能維持89.2%的容量。結構分析證實 Na+可在 Li/Na+條件下部分插入 LTO，誘導（111）晶面由4.83 Å擴張至4.897 Å，使晶格間距增加並降低Li+插入能障，形成Li+/Na+的協同儲能。此外，XPS depth profile、ICP-OES、及TEM/XRD 皆顯示Na+與Li+ 共同參與嵌入反應，並伴隨明顯的Ti3+比例上升，與提升的容量相互吻合。相比之下，Na/Li+ 組合因 Na 金屬上易形成 Li plating 及界面不穩定而導致電壓漂移與雙平台行為；Na/Na+ 則因 Na+難以有效插入LTO而表現最差。整體而言，本研究首次揭示離子錯配電解液可透過晶格擴張效應促進雙離子儲能，並大幅提升LTO的能量儲存能力。此成果不僅深化對 LTO 反應機制的理解，也為設計新型離子儲能策略提供重要指引。
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