Atomic Layered ZnO Between Cu Nanoparticles and a PVP Polymer Layer Enable Exceptional Selectivity and Stability in Electrocatalytic CO2 Reduction to C2H4 , Advanced Science 12, 2501642(2025)
原子層級 ZnO 夾層構築之 Cu–ZnO–PVP 三相界面催化劑實現高選擇性與高穩定性的 CO₂ 電化學還原為乙烯
Lihui Zhou, Hung-Wei Tsai, Ting-Wei Kuo, Jui-Cheng Kao, Yu-Chieh Lo, Ji-Min Chang, Tzu-Hsuan Chiang, Sheng Dai*(戴升), Kuan-Wen Wang*(王冠文), and Tsan-Yao Chen*(陳燦耀)
2025/11/24
本研究提出一種新型 三相 Cu–ZnO–PVP 原子級異質界面結構，成功克服 Cu 基催化劑在 CO₂ 電化學還原（CO₂RR）中易氧化、重構及選擇性不足等根本性限制。透過化學調控策略，在活性碳基材上構築具 數原子層厚度的 ZnO 薄層，並以 polyvinylpyrrolidone（PVP）作為外層配體，使 ZnO 藉由氫鍵與 PVP 穩定界面結構，同時向 Cu 提供電子，形成 CuZn 奈米合金活性中心。此界面不僅能提升 CO 的吸附能力與表面停留時間，更能促進 C–C 偶聯，有效提升 C₂+ 產物生成。Operando XAS 及 in-situ Raman 的綜合分析顯示：ZnO 的電子捐贈使 Cu 表面維持金屬態，並在反應電位（−0.2 V vs RHE）下形成具高電子密度的 CuZn 位點，增強 COads 穩定性與 C–C 耦合能力；同時 PVP 對 ZnO 的選擇性吸附可削弱 Oads 的滯留，降低表面氧化速率，延緩 Cu 的結構衰退。EXAFS 與 WT-EXAFS 結果證實此三相界面能在長時間操作後仍維持短程 CuZn 活性簇與部分金屬 Cu 分布，展現出高度耐久性。在 CO₂RR 測試中，Cu–ZnO–PVP 催化劑展現 約 50.2% 的 C₂H₄ 法拉第效率，且在高電流密度下可穩定運作超過 10 小時，性能優於多數已報導的 Cu–Zn 類催化系統。本研究所建立的「有機–氧化物–金屬」三相界面工程策略，不僅提供一條提升 CO₂RR 至高價值 C₂ 產物的有效途徑，也為原子級界面設計於電催化反應中的應用奠定全新方向。
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