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Dual Crystal-Liquid Thermal Transport Behavior in MAPbCl3, small 21, 4(2025)
MAPbCl3中的雙重晶體-液體熱傳導行為
Jia-Kai Hu, Yu-Ju Lee, Cheng-Chieh Wu, Chi-Hung Lee, Chun-Ming Wu, Hung-Cheng Wu, Kazuhiro Nawa, Katsuki Kinjo, Taku J. Sato, and Pai-Chun Wei*
2025/04/23
本研究探討了有機-無機複合鈣鈦礦中聲子動力學的固有複雜性。這種複雜性源自於可旋轉有機陽離子與動態無序的無機八面體之間的複雜相互作用,這些相互作用涉及氫鍵的作用。為了揭示這一複雜性,本研究選擇 MAPbCl3 作為有機-無機複合鈣鈦礦系列的代表材料,深入研究其內聲子散射與熱傳導行為。研究結果顯示,MAPbCl3的超低熱導率源於三個因素的協同作用:極低的聲子群速度、極短的聲子壽命,以及接近Regel-Ioffe極限的聲子平均自由徑。此外,我們發現MAPbCl3的熱導率在廣泛的溫度範圍內接近其理論上的非晶態熱導極限,並且在正交相到立方相的相變過程中,其熱傳導行為由晶體型態轉變為類液體型態。研究進一步顯示,MAPbCl3在 17 K 時出現聲子拖曳效應,且在此正交相中,Umklapp 散射是主要的聲子阻力機制。而在高溫的立方相中,由陽離子甲基胺旋轉跳躍所引起的動態晶格畸變,則是導致其熱傳導行為轉變為類液體型態的主要因素。亦即,隨著溫度升高,甲基胺的旋轉自由度逐漸擴展,促使其動態運動加速,進一步改變了晶格的畸變機制,並引發了共振散射現象的出現。