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A medium-entropy garnet-type oxide as a solid electrolyte with enhanced air stability for Li-ion batteries, Journal of Materials Chemistry A 13, 8608-8618(2025)
具空氣穩定性之中熵石榴石型氧化物作為鋰離子電池之固態電解質
Chun-Han Kuo, Po-Yen Huang, Ai-Yin Wang, Hao-Yu Liu, Hsu-Chen Cheng, Chih-Heng Lee, Cheng-Rong Hsing, Shu-Yu Chen, Chien-Hao Yeh, Hsiang-Jung Chen, Huaican Chen, Wen Yin, Jianyuan Wu, Chih-Wen Pao, Wang Hay Kan*, Hsin-Yi Tiffany Chen*, and Han-Yi Chen*
2025/04/22
石榴石型氧化物常用作全固態鋰離子電池的固態電解質。然而，廣泛使用的Ta摻雜Li7La3Zr2O12 (LLZO)容易與空氣中的CO₂與H₂O反應，導致離子導電度下降。本研究中，研究團隊成功合成出一種新型中熵石榴石型氧化物 Li6.5La3Zr0.5Ta0.5Nb0.5Y0.5O12 (簡稱LLZTNYO)，採用固相合成法製備。透過以Ta、Nb與Y策略性地取代部分Zr元素，不僅顯著提升導電度，亦改善其在空氣中的穩定性，並降低燒結溫度。研究進一步利用同步輻射吸收光譜以及中子粉末繞射技術解析LLZTNYO的特殊局部結構特性。LLZTNYO具有高達1.87 × 10⁻⁴ S cm⁻¹的鋰離子導電度，並在空氣中放置30天後仍能維持穩定的導電性，顯示其優異的空氣穩定性。密度泛函理論（DFT）計算顯示，透過多元素摻雜可有效抑制水合反應，進而提升材料對水的穩定性。此外，以Li//LLZTNYO//LiFePO4 組成之全固態鋰電池具有高達167 mA h g⁻¹的電容量，並在0.1C條件下循環200次後仍保有95%的電容量，顯示LLZTNYO為相當有潛力之鋰離子電池固態電解質。