Light-Induced Dynamic Activation of Copper/Silicon Interface for Highly Selective Carbon Dioxide Reduction,Angewandte Chemie International Edition, 63, 33(2024)
光誘發活化的銅/矽動態界面驅動高選擇性二氧化碳還原反應
Jiali Wang, Tai Ying Lai, Han-Ting Lin, Tsung-Rong Kuo*, Hsiao-Chien Chen, Chun-Sheng Tseng, Ching-Wei Tung*, Chia-Ying Chien, and Hao Ming Chen*
2024/11/07
自第一次工業革命以來，大量的二氧化碳（CO2）被釋放到大氣中導致全球變暖，並進一步引發極端氣候。電化學二氧化碳還原反應（EC-CO2RR），是一種極有潛力的方法以取代傳統工業的化學品製程。另一方面，光電化學二氧化碳還原反應（PEC-CO2RR）是一種利用半導體電極與表面催化劑的結合，通過捕捉太陽光的能量驅動進CO2還原反應，藉此降低對於電力的依賴。在這種反應中，光生電子受到外加電位驅動，進一步參與催化表面上的目標反應，以生成燃料和經濟化學品。在此研究中，通過臨場X射線吸收光譜和穿透電子顯微鏡，首次發現了一個具有明確晶面結構的銅(Cu)納米晶體和孔洞p型矽（BSi）組成的界面結構。在光電催化過程中，Cu納米晶體與BSi界面發生不可逆矽化物形成的光誘發動態相變反應。值得注意的是，Cu-Si界面的自適應結構在二氧化碳電還原反應中通過擴展銅-銅原子間距而被活化，這有效地限制了碳-碳耦合的反應途徑，但加強了與*CHO關鍵中間體的鍵結，從而提高了甲烷（CH4）的產率，使CH4/長碳鏈產物的比值顯著提升了16倍。
研究動態
