Solid Electrolyte Bimodal Grain Structures for Improved Cycling Performance, Advanced Materisal 36,18 (2024)
雙峰晶粒協同大幅提升固態電解質迴圈穩定性
Zhanhui Jia, Hao Shen,* Jiawei Kou, Tianyi Zhang, Zhen Wang, Wei Tang,* Marca Doeff, Ching-Yu Chiang, and Kai Chen*
2024/08/01
全固態鋰金屬電池易受到鋰枝晶穿透導致短路的困擾，難以實現高電流密度迴圈。本研究中我們基於前期總結提出的兩種鋰枝晶刺穿固態電解質導致電池失效機理，即機械穿刺機理（Mechanical penetration mechanism）和輸運促進機理（Transport-facilitated mechanism），針對性提出“迂回與緩衝”（Detour and Buffer）的應對策略，並採取顆粒級配的方法設計製備了晶粒尺寸雙峰分佈的固態電解質來實現此目的。這種晶粒尺寸雙峰分佈的微觀結構，平均粒徑約5µm的細晶粒包圍著粗晶粒（平均粒徑50-60µm），鋰滲透的驅動力被高密度晶界和細小分佈的孔隙不斷消耗；同時，大晶粒能夠有效增加鋰枝晶生長路徑的曲折性，從而有效抑制與延緩固態電解質的失效。通過這種雙峰分佈的固態電解質，協同發揮粗晶與細晶的優勢，實現了“迂回與緩衝”效應。在不對介面進行任何額外修飾的情況下，具有雙峰微結構的鋰鑭鋯氧固態電解質可在電流密度高於1 mA·cm-2的條件下穩定迴圈2000多個小時，並可在電流密度為2 mA·cm-2的條件下成功迴圈100小時以上。該結果相比于傳統的不具備雙峰微結構的鋰鑭鋯氧固態電解質，首次實現了在高於1 mA·cm-2電流密度的室溫穩定迴圈，並將穩定迴圈時長提升10倍。同時該結果高於目前絕大多數精心修飾Li/LLZO介面後的鋰鑭鋯氧固態電解質所能承受的迴圈電流密度極限和穩定迴圈時長極限。本研究中，表徵實驗依託TPS21A奈米繞射實驗站完成。
研究動態
