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Ternary NiMo-Bi Liquid Alloy Catalyst for Efficient Hydrogen Production from Methane Pyrolysis, Science381,857-861(2023)
NiMo-Bi三元液態合金催化劑用於高效甲烷熱解產氫
Luning Chen, Zhigang Song, Shuchen Zhang, Chung-Kai Chang, Yu-Chun Chuang, Xinxing Peng, Chaochao Dun, Jeffrey J. Urban, Jinghua Guo, Jeng-Lung Chen*, David Prendergast, Miquel Salmeron, Gabor A. Somorjai*, Ji Su*
2023/12/31
氫氣（H2）作為一種有前景的清潔能源解決方案正在全球範圍內嶄露頭角。然而，大部分通過化石燃料製備而來的H2往往伴隨大量二氧化碳排放。而電解水作為一種綠色產氫技術由於成本和能耗高，無法得到廣泛應用。甲烷熱解則是另一種用於生產H2的技術，不僅避免了二氧化碳的排放，同時生成的碳材料還有進一步的應用前景。傳統的負載型過渡金屬催化劑雖然可以在適當低的反應溫度（500到600°C）下催化甲烷裂解，但它們普遍遭受碳焦化和芳烴污染導致的失活問題。另一方面液態熔融催化劑雖然具有出色的耐久性。但往往需要較高的溫度進行甲烷活化。本文提出了一種新的、高效的催化劑，通過在Ni-Bi液態合金中添加Mo製備了三元NiMo-Bi液態合金催化劑。該催化劑表現出了極低的活化能（81.2kJ/mol），使其能在450至800℃的溫度範圍內實現甲烷裂解，並具有每克Ni每分鐘4.05ml的氫氣產率效率。在800℃下，該催化劑表現出100%的H2選擇性和120小時的穩定性。進一步結合的原位表徵手段和理論計算模擬，我們發現Mo的引入減少了Ni上的電荷，降低了液體催化劑的籠效應，從而顯著提高了液態金屬催化劑的反應活性。